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Formic acid decomposition on Au catalysts: DFT,microkinetic modeling,and reaction kinetics experiments 下载免费PDF全文
Ronald Carrasquillo‐Flores Ana C. Alba‐Rubio James A. Dumesic Manos Mavrikakis 《American Institute of Chemical Engineers》2014,60(4):1303-1319
A combined theoretical and experimental approach is presented that uses a comprehensive mean‐field microkinetic model, reaction kinetics experiments, and scanning transmission electron microscopy imaging to unravel the reaction mechanism and provide insights into the nature of active sites for formic acid (HCOOH) decomposition on Au/SiC catalysts. All input parameters for the microkinetic model are derived from periodic, self‐consistent, generalized gradient approximation (GGA‐PW91) density functional theory calculations on the Au(111), Au(100), and Au(211) surfaces and are subsequently adjusted to describe the experimental HCOOH decomposition rate and selectivity data. It is shown that the HCOOH decomposition follows the formate (HCOO) mediated path, with 100% selectivity toward the dehydrogenation products (CO2 + H2) under all reaction conditions. An analysis of the kinetic parameters suggests that an Au surface in which the coordination number of surface Au atoms is ≤4 may provide a better model for the active site of HCOOH decomposition on these specific supported Au catalysts. © 2014 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 60: 1303–1319, 2014 相似文献
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该文利用气-质联用仪确证了芴中杂质的结构和含量。反应物和产物的物料衡算揭示:在以二甲苯和水为溶剂,氢氧化钠为催化剂、季铵盐为相转移剂、空气为氧化剂氧化悬浮于二甲苯中的芴制备芴酮的反应中,芴的转化率为100%;芴100%的转化成芴酮和水,无其他副产物;反应前后原料芴中的杂质数目没有变化,每个杂质的物质的量也保持相等。用纯芴在相同的条件进行氧化反应,芴的转化率为100%,得到纯度100%的芴酮,验证了前述结果。从反应液中分离出芴酮后,溶剂、催化剂、相转移剂、水均可循环使用。同时讨论了反应的机理。 相似文献
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对微波协同H2O2和活性炭降解苯酚废水的研究。考察了活性炭用量、H2O2用量、微波辐射功率、微波辐射时间、pH和活性炭使用次数对苯酚降解效果的影响。结果表明:对于100 mg/L的苯酚废水来说,微波辐射功率为210 W,辐射时间为4 min,活性炭用量为1.0 g,H2O2用量为1.0 mL,pH为5时,苯酚去除率可达到93.56%。将该方法作用于实际废水中,苯酚的去除率也能达到89%以上。通过对比实验,发现微波、活性炭、H2O2对处理苯酚废水起协同作用。并用该方法处理1 m3的实际废水,大约需要3.64元。 相似文献
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为提高奥氏体不锈钢(ASS)的耐磨性及赋予其抗菌性能,应用改进的活性屏离子渗氮(ASPN)技术,将纯铜冲孔板置于不锈钢冲孔板上面作为活性屏的顶盖,对316奥氏体不锈钢在低温下(430℃)进行表面渗氮处理,在其表面形成由含Cu抗菌沉积层和S相(氮在奥氏体中的过饱和固溶体γN)硬质支撑层组成的功能梯度复合改性层。用扫描电镜(SEM)及其所附能谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)表征复合改性层的组织形貌、成分及相结构。用显微硬度计和往复摩擦磨损试验机测试了基体和复合改性层的显微硬度和摩擦磨损性能,用金黄色葡萄球菌进行体外抗菌试验评价复合改性层的抗菌性能。结果表明,在偏压达到250 V后,形成了连续分布的硬质S相扩散层和含Cu沉积层组成的复合改性层。改性层表面最高硬度可达928 HV0.05,与Si3N4小球对磨时比磨损率较基体降低约57.76%,显著提高了不锈钢的耐磨性。抗菌试验表明,复合改性层与金黄色葡萄球菌接触24 h后,对金黄色葡萄球菌抗菌率提高到98.5%。改进的活性屏离子渗氮技术制备的功能梯度复合改性层可以有效提高... 相似文献
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针对风电叶片部件疲劳试验过程中实际载荷与期望载荷跟随效果差的问题,提出一种超前自校正与改进线性自抗扰(LADRC)相结合的同步控制策略。该方法通过对实际载荷进行自校正补偿与系统误差以及外部扰动一起输入到改进线性自抗扰控制器,从而实现加载力和频率的有效控制。对疲劳试验机油电液伺服系统控制算法进行仿真分析,并通过搭建现场试验平台对同步控制策略进行有效性验证。仿真及试验结果表明:在较大载荷疲劳试验过程中,该控制策略显著提升系统的快速响应性和抗干扰能力,载荷误差控制在1%以内,相对于传统ADRC控制算法同步误差减小了56.14%,有效实现了风电叶片部件疲劳试验载荷的精确控制。 相似文献
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介绍了欧盟新杀生剂法规实施后,杀生剂的产品分类,涵盖了4组22类产品和批准登记的杀生剂活性成分名单,同时与农药法规进行了比较。 相似文献